企业新闻

Corporate News

28

2024-02

中国石油大学(北京)徐春明院士团队,主动学习如何为铁铬液流电池“定性+定量”性能优化复杂问题提供新范式?


第一作者:牛迎春,Ali Heydari

通讯作者:周天航,徐泉

通讯单位:中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室

Doi:10.1039/d3nr06578b

 

1. 全文速览

本文提出了一种基于多目标预测和主动学习的铁铬液流电池领域数据驱动优化范式,该方法范式从操作条件和关键材料选择出发,结合实验验证,能够精确地预测并优化铁铬液流电池系统的性能。

2. 背景介绍

由于能源短缺和各种环境问题,水电、风能和太阳能等可再生能源受到了极大的关注。预计到2050年,可再生能源将成为主要能源,年均增长率为3.6%。在这一可再生能源组合中,太阳能和风能预计将占总产量的70%左右。然而,这些可再生能源的一个主要挑战是它们固有的波动性和间歇性。如果没有一种可靠的方法来储存高峰生产期间产生的多余电力,这使得它们的实际应用变得困难。
铁铬液流电池(ICRFBs)具有安全、环保、价格低廉、可靠性高等优点,在储能领域具有广阔的应用前景。但是,尽管ICRFBs有着众多优点,其性能受材料、结构和操作条件等因素的影响。通过对这些组件进行实验优化,实现最佳性能需要大量的精力和时间。为了加快研发进程并促进商业化,探索准确预测ICRFB电堆和整个系统性能的创新方法至关重要。然而,传统方法可能是昂贵的。此外,精准地确定不同因素对系统性能和成本的影响可能具有挑战性。为了解决ICRFB特有的这些挑战,研究人员正在积极探索新技术,使其能够准确预测其性能,而无需仅仅依赖于大量的实验。这些方法包括模拟各种场景的计算建模方法,同时优化材料选择和堆叠设计。通过采用为ICRFB量身定制的预测模型,研究人员旨在简化研发过程,同时获得有关不同因素如何影响系统性能和相关成本的宝贵见解。这种方法在加速ICRFB技术走向成功商业化方面具有巨大的潜力。
近年来,机器学习(ML)技术已经成为加速材料开发、化学合成规划、催化剂活性调整和系统优化等各个方面的强大工具,这些机器学习方法已经证明了它们能够有效地预测和优化不同类型电池的性能。尽管在其他领域取得了这些进步,但将ML技术应用于铁铬氧化还原液流电池(ICRFB)系统的预测和优化方面的研究仍然有限。由于有限的数据库,电池效率的预测仍然具有挑战性。最近,一种被称为主动学习的有前途的方法已经成为设计和优化各种领域系统的替代方法。主动学习是机器学习的子领域,涉及通过代理模型迭代选择未见过的数据点,以提高这些模型的预测能力。这个迭代过程包括使用先前的模型,根据观察到的结果进行训练,来指导下一组实验的选择。因此,收集到的数据点被迭代地用于更新和改进模型。主动学习在降低与电池设计相关的计算成本方面具有巨大的潜力,同时也可以整合和指导实验数据和程序。

3. 本文亮点

本文旨在使用数据驱动的多目标模型和主动学习方法来准确预测和优化ICRFB系统的性能,如下图所示,团队使用主动ML快速设计电池特性和运行特性,以提高ICRFB系统的性能。代理模式可以作为评估ICRFB设计和评估中最有效和最不有效因素的指南。对数据和ML模型的事后分析揭示了特定电池特性与电池性能之间的重要关系,为了解不同特性如何影响ICRFB的能量效率、库仑效率和容量提供了机制见解。总体而言,该框架将自动化并加速ICRFB的优化,以实现从实验室规模开发到工业规模部署的过渡。

4. 图文解析

图2a给出了从文献资源中收集到的实验数据集分布。梯度增强模型预测的残差图如图2b-d所示,模型的训练和测试是基于相同的数据点进行的。我们根据绝对系数(R2)、平均绝对误差(MAE)和均方误差(MSE)来评估模型的性能。电压效率、库仑效率和容量的测试分数精度较高,如图2b-d所示。同样值得注意的是,虽然库仑效率的预测令人满意,但与电压效率和容量的预测精度相比,在所有四种模型中,库仑效率的预测精度较低。在我们的数据集中,我们确定了平均电压效率、库仑效率和容量。我们收集以这些平均值为中心的训练数据点。对于我们的第一个案例,我们选择在平均输出值的5%以内的训练数据点,而剩下的点用于测试。我们对另外6个案例重复了这个过程,逐渐将训练数据集的范围扩大到计算的平均输出值的10%、20%和30%。图2e-g显示了在30%训练规模的模型下,模型对训练数据集和测试数据集的预测绝对误差。我们观察到,这三种模型在预测训练范围内和附近区域的数据点方面都表现得相当好。然而,随着我们离训练数据范围越来越远,预测误差也越来越大。

图3a-d显示了描述符的值与模型效率预测之间的关系。分析是基于SHAP值的,它提供了对每个特征对模型预测的贡献的见解。如果高特征值对应更高的正SHAP值,则表明该特征对效率预测有积极的影响。换句话说,该特征与电池效率直接相关,该特征值越高,效率越高。相反,如果特征值越高而SHAP值越负,则表明该特征对效率预测的影响为负。这意味着特征值与电池效率呈负相关关系,较高的特征值与较低的效率相关。我们观察到,电极类型和循环次数似乎是所有效率参数中最常见的重要特征。显然,循环次数具有重要意义,因为它反映了每次循环后电池性能的退化程度,科学界通常称之为衰减率。电极类型与反应速率有直接关系。因此,利用不同的电极会极大地影响电池的性能,这一点已经被以往的文献所证明此外,电流密度对电压和库仑效率有显著影响。这进一步证实了关于铁铬氧化还原液流电池性能的各种研究文章的结果。这就是为什么电极尺寸对容量有相对较高的影响。这种关系可能是由于更高的电流密度会导致电化学反应增加,从而导致电压和库仑效率的变化,而铁铬氧化还原液流电池中电极的尺寸对电池的容量有重大影响。同样值得注意的是,Bi3+对电池性能的影响是适度但显著的,因为正如之前研究人员所发现的那样,它对电池稳定性有很强的影响。电解质和其他催化剂的浓度、流速和膜类型等特征被认为对电池性能的影响较小。图3e和f分别显示了每种电极和膜类型的SHAP值。如图3f所示,由于作者使用这些电极设计的特定缺陷位置,使用CC和TCC电极的电池对性能效率值的影响最大如图3e所示,性能参数主要受到N117和N212膜的影响,因为它们分别被证明对降低和提高电池性能的影响最大。

在优化算法中,为迭代过程(如主动学习)确定适当的停止准则是至关重要的。通常,当目标属性的预期结果已经实现或计算预算已经用尽时,该过程终止在本研究中,迭代次数被设置为10次,并且在有限的迭代次数内成功地获得了期望的效率。根据我们对这个问题的理论理解,已知最大电压和库仑效率不能超过100%。因此,期望的解决方案被认为略小于这个最大值。通过设置预定义的迭代次数并考虑效率参数的理论限制,一旦在指定的约束条件下获得所需的效率,主动学习过程就会有效地终止。根据图4a的分析,经过10次迭代后,电压效率约为88%,库仑效率约为98%,容量约为1.75 A h。这些值表示模型在主动学习过程后所达到的期望性能水平。值得注意的是,电压效率和容量需要大约4或5次迭代才能实现明显的优化。另一方面,库仑效率表现出不同的行为,需要至少8次迭代才能显示出可以被认为是优化效率值的大幅增加。效率参数之间的收敛速率差异突出了电池系统不同的优化要求和灵敏度。
为了评估所提出模型的可靠性,我们选择了ML模式下的TCC和SCC电极(图4b,分别用粉色和蓝色星号表示)进行验证。用XPS对制备的两种电极进行分析。如图4(c)和(e)所示,c1s光谱在284.7、285.3、286.5和289 eV处被分解为5个峰,分别代表石墨碳、缺陷碳、C-O和O-C=O。如图4(d)和(f)所示,两种样品的O 1s光谱由C=O (531.8 eV)、C-OH (532.3 eV)和H-OH (533.2 eV)三个峰组成。为了分析两种电极材料的孔径分布,采用BET测试来确定TCC和SCC电极的缺陷结构。图4(g)所示的TCC和SCC电极的吸附/解吸等温线为典型的IV型等温线,表明两种电极材料表面具有较高的吸附能力。同时,TCC电极的BET表面积也为0.6637 m2g−1,SCC电极的BET表面积为0.7052 m2g−1,其足够的比表面积为电极提供了丰富的反应位点。在本研究使用的液流电池测试系统中,铁离子浓度为1.2 M,铬离子浓度为1.4 M,酸浓度为2.5 M。另外加入0.001 M铋离子作为催化剂。长5厘米、宽2厘米的碳布电极作为电池的正极和负极。采用Nafion 212膜作为正负电解质之间的隔膜。正负槽电解液体积保持在80ml,电池测试时正负槽电解液循环流速设置为20ml min -1。使用恒电位/恒流计测量ICRFB的性能。在恒流模式下,电池的工作电流密度为140mA cm−2。为防止测试过程中过充过放,电压上限设置为1.2 V,下限设置为0.7 V。进行了50次充放电循环。在上述条件不变的情况下,分别用TCC和SCC修饰电极进行实验。测试结果如图4(h)和(i)所示。对于TCC电极,ML模型的优化结果为能量效率为82.69%(实验:82.73%),容量为1.769 Ah(实验:1.755 Ah)。对于SCC电极,ML模型的优化结果为能量效率为83.31%(实验:83.15%),容量为1.785 Ah(实验: 1.776 Ah) 。实验结果与预测的效率值较为吻合,进一步验证了所建立的模型可用于铁铬氧化还原液流电池的效率预测和优化。

5. 总结与展望

工作条件的优化和关键材料的选择为下一代ICRFB的合理设计提供了有力的途径。在这项研究中,通过将主动学习技术与现有文献中的303个数据点相结合,我们开发了一个强大的设计框架,以有效地发现优化的材料-操作组合,以优化ICRFB。我们的工作表明,创新的计算方法和实证研究之间的相互作用可以导致优化的性质和预测精度。我们开发的模型对库仑效率(CE, R2 = 0.9859)、电压效率(VE, R2 = 0.9212)和容量(R2 = 0.9940)三个基本参数提供了优越的性能预测。数据驱动的方法也为ICRFB系统提供了可解释的见解,确定了操作条件(电流密度和循环次数)和电极类型是影响电压效率和库仑效率的最关键因素,而电极尺寸极其影响容量。此外,这里采用的主动学习协议确保了学习过程是动态调整的,从而推动了对ICRFB中固有的巨大设计空间的有效探索。经过10次迭代,观察到电压效率的最佳值约为88%,库仑效率约为98%,容量约为1.75 A h。本实验室选择TCC电极和SCC电极进行能量效率(误差:±0.15%)和容量(误差:±0.8%)的实验验证。
这项工作为未来广泛的研究铺平了道路,在这些研究中,该方法可以外推到一系列其他变量。这一扩展可能包括增加电荷状态参数,额外的电化学行为,甚至成本分析,以提供对ICRFB部署潜力的更全面的看法。此外,该框架的灵活性表明,它可以适应于研究其他电池化学成分,不同的电极和膜结构,或更广泛的操作条件。机器学习的应用不仅增强了在丰富数据集中识别复杂模式的能力,而且为分子和结构水平的模拟奠定了基础,这些模拟可以阐明未来电池稳定性和寿命的潜在机制。令人鼓舞的是,这项研究表明,从纯粹的经验范例到将预测模型作为电池开发的核心组成部分的潜在转变。通过机器学习模型的预测能力,一个更有针对性的实验指南针可以大大简化发现高性能材料的路径,在追求先进的能源存储解决方案时节省时间和资源。

6. 作者介绍

牛迎春,2022获得中国石油大学(北京)博士学位。2022年至今在中国石油大学(北京)从事博士后研究工作,师从徐春明院士。长期从事铁铬液流电池碳布电极改性研究,主持国家自然基金青年项目一项,获省部级一等奖1项(排名2)。在Advanced Energy Materials 、Nano. Energy等发表代表性学术论文15余篇,作为第一指导老师指导本科生团队获得 2022 年“互联网+”竞赛全国金奖。
Ali Heydari,硕士研究生,就读于中国石油大学(北京),师从徐泉教授。
通讯作者简介:
周天航副教授,中国石油大学(北京)副教授,硕士生导师,中国石油大学(北京)青年拔尖人才。留德7年,2022年获得德国最优等荣誉博士学位,博士毕业后,被徐春明院士引进,入职中国石油大学(北京)碳中和未来技术学院,进行智慧化工相关研究。回国后主持国家自然基金青年项目、自主研发开放课题项目和成果转化项目等共计4项;以第一作者/通讯作者在J. Chem. Theory. Comput.等理论方法TOP学术刊物上发表以AI for Science主题的论文13篇,共发表论文21篇。
徐泉教授,中国石油大学(北京)教授,博士生导师,国家级青年人才,中国石油大学(北京)碳中和未来技术学院副院长。专注铁铬液流电池长时储能技术开发与建设。主持国家自然基金面上项目、国际合作项目、科技部重点研发子课题和成果转化项目等共计 15 项;发表 SCI 论文 80 余篇,他引 5300 次,以第一/通讯作者在 Nat. Commun.、 Adv. Mater.、 Adv. Sci.、 Nano Energy、 Chem. Eng. J.、 Nano Res.等国内外代表性期刊发表学术论文,入选英国皇家化学会 2018、2019 年度高被引中国学者;授权发明专利 14 项,累计完成成果转化 5 项,单一专利转让金额 360 万;出版《液流电池与储能》书籍;担任 SCI 期刊 Petrol. Sci.副主编,Front. Chem. Sci. Eng.,Nano Res. Energy 青年编委,中关村储能产业联盟液流电池储能技术专委会委员、能源行业液流电池标准化技术委员会委员,中国颗粒学会青年理事,中国化工学会与英国皇家化学会会员。

更多资讯


昌平区政府、中国石油大学(北京)联合组织相关人员莅临中海储能科技(北京)有限公司参观交流

2024-04-12

4月11日下午,昌平区副区长吴爱华,中国石油大学(北京)党委书记王同奇带队,组织中关村科技园区昌平园、中国石油大学(北京)相关人员走进中海储能科技(北京)有限公司(以下简称中海储能)参观交流。政校企三方围绕“向新而行,共谋发展”这一课题,深入中海储能工程研发中心,共同探讨依托产学研用模式、国家储能技术产教融合创新平台,以新质生产力支撑国家储能战新产业高质量发展新路径。


国家行政学院高校领导干部培训班学员参观中海储能科技(北京)有限公司

2024-03-15

3月13日,在北京市未来科学城管委会组织下,国家行政学院高校领导干部培训班学员走进国家储能技术产教融合创新平台共建企业中海储能科技(北京)有限公司(以下简称中海储能)参观调研,通过实地学习中海储能如何联合中国石油大学(北京)、中国机械研究科学总院等高校、科研机构,共建科研攻关、装备制造、产业应用的产学研用体系的经验做法,提升高校服务国家重大战略需求能力。


凝心聚力开新局 奋楫扬帆谱新篇

2024-01-23

凝心聚力开新局,奋楫扬帆谱新篇。1月19日,中海储能科技(北京)有限公司召开2023年工作总结会。会议全面贯彻中流击楫、海纳百川、储冠天下、能征善战的公司理念,系统总结了2023年工作,提出2024年工作总体要求和奋斗目标。中海储能董事长曾建华、总经理王屾及全体员工参加会议,投资机构相关负责人及公司商业合作伙伴受邀出席。


中海储能科技(北京)有限公司与 中国石油大学(北京)、中国机械科学研究总院集团 签署三方战略合作协议

2023-12-29

12月27日上午,中国石油大学(北京)、中国机械科学研究总院集团有限公司(以下简称中国机械总院)、中海储能科技(北京)有限公司(以下简称中海储能)三方着眼国家“双碳”目标,从能源战略发展需求出发,共同签署三方共建、研发合作战略协议,通过科技高地、人才高地、产业高地的强强联合,加速推进产学研深入融合,助推铁铬液流电池储能产业高质量发展,为保障国家能源安全战略提供坚实支撑。


中海储能科技(北京)有限公司铁铬液流电池开启产业化新征程

2023-12-22

燕山北侧,永定河上游,作为环京区域数据中心,“东数西算”京津冀起步区的怀来云数据中心,近日迎来了500kW/4000kWh铁铬液流电池储能项目的成功交付。该项目不仅是大数据中心领域首个用户侧铁铬液流电池储能电站,更是中海储能科技(北京)有限公司(以下简称中海储能)以储能技术助力零碳数据中心建设的成功实践,标志着铁铬液流电池储能技术从试点示范迈向规模化商业应用。


100MW/500MWh!

2023-12-02

11月28日,2023惠阳区新型储能技术创新与产业发展大会在广东省惠阳市举行,中海储能科技(北京)有限公司(以下简称中海储能)总经理王屾、首席科学家徐春明院士受邀参加。